上世纪四十年代以来,人类核活动向海洋中排放了大量长寿命人工放射性同位素。其中,水溶性碘同位素-129I(半衰期15.7百万年)和亲颗粒态具有指纹信息的钚同位素(239Pu、240Pu半衰期分别为2.41×104年和6.56×103年),已发展成为独特的环境示踪剂,既能有效评估环境放射性水平,又能示踪洋流循环和污染物的环境行为。 南海是我国最大的边缘海,且在东亚季风作用下,南海环流复杂多变,经典的数值模拟和卫星观测等在大尺度海洋环流中的作用愈加显著,然而对关键区域水团相互作用和垂直交换研究有限,制约了人们对海洋营养物质的分布及陆源污染物的传输的认识。
中国科学院地球环境研究所侯小琳研究团队基于高效的化学分离方法结合加速器质谱和电感耦合等离子质谱技术对129I、239Pu、240Pu进行了高精度分析,首次获得了南海西部海水和西北部表层沉积物中碘和钚同位素的空间分布(图1和图2)。研究结果表明:研究区海水中129I主要源于核武器试验的全球沉降和欧洲核燃料后处理厂排放经西风带和东亚冬季风的远距离运输,处于全球沉降本底水平;沉积物中的239,240Pu主要来自于全球大气沉降和太平洋核试验场(PPG),基于经典两端元混合模型估算,PPG近源沉降的钚对南海西北部表层沉积物中钚的相对贡献为39%-78%(均值59%)。
研究结果揭示大气沉降在湄公河流域的129I经河流输入是研究区内除海洋直接大气沉降之外的重要129I来源。精细化三维空间分布表明来自湄公河的高129I水团在表层(2-25m)的北南沙海流的作用下,在11°N向东移动。垂向剖面上,129I水平随深度增加呈指数下降(图3),首次揭示了水溶性放射性核素129I从上层(2-500m)到中层(500-1500m)海水主要通过缓慢扩散作用传输,同时阐明了至少在过去70年内,南海西部1500m水深的海水未明显受到上层海水的污染。
图1 南海西北部表层沉积物和海南岛表层土壤中a) 239,240Pu浓度和 b) 240Pu/239Pu 原子比值
图2 人工放射性核素129I示踪南海西部洋流路径
图3 南海西部海水剖面中129I的垂向分布
上述成果分别发表在Environmental Pollution和Environment Science &Technology期刊上。该研究得到国家自然科学基金(11875261),中国科学院先导B专项项目和国际合作项目(ZDBS-SSW-DQC003,XDB40000000,132B61KYSB20180003),以及国家自然科学基金委员会共享航次计划项目(41749907)等联合资助。
Mengting Zhang, Xiaolin Hou*, Luyuan Zhang, Jixin Qiao,Ruiqin Gao, Qi Liu. 2022. Distribution of anthropogenic 129I in the western South China Sea and its application for tracing sources and movement of pollution. Environmental Science & Technology, 56: 12298-12306
https://doi.org/10.1021/acs.est.2c02368
Mengting Zhang, Jixin Qiao, Weichao Zhang, Liuchao Zhu, Xiaolin Hou*. 2022. Plutonium isotopes in the northwestern South China Sea: Level, distribution, source and deposition. Environmental Pollution, 298: 118846.
https://doi.org/10.1016/j.envpol.2022.118846