长寿命放射性核素129I主要是通过大气核武器试验、核燃料后处理以及核事故等核活动释放到环境中。目前环境中的129I辐射危害极小,但因与核活动主要释放的131I来源相似、性质相同,可用来重建核活动释放的131I水平,评价核活动对生态环境造成的辐射影响。同时因为碘具有高水溶性、迁移性和亲生物性,129I也是一种独特的环境示踪剂,可以用来示踪放射性污染物及其他性质相似污染物的环境扩散和行为。 最近,我中心环境放射性课题组利用高灵敏度的加速器质谱分析技术,配合电感耦合等离子体质谱分析,研究了我国两种时间序列载体(青海云杉树轮和东海陆缘海沉积物)中的129I及其稳定同位素127I的含量随时间的变化趋势。
通过分析树轮样品,获得了青藏高原东北部边缘过去55年间大气中129I和127I的时间变化曲线,结果显示青海云杉树轮是一种可以灵敏地记录区域大气碘含量变化的可靠载体。结果表示在研究时段内区域大气中的127I含量升高了3倍左右。这主要归因于日益增加的化石燃料燃烧导致的碘释放量的增加,以及人类活动导致的全球增温引起海洋碘释放量增加。研究还重建了区域放射性沉降历史、追溯了该区环境放射性物质的来源及传输过程。除全球大气核武器试验沉降来源外,我国罗布泊大气核武器试验产生的放射性烟云也可随对流层西北风直接到达研究区,是该区域放射性的另一个来源,但该区域环境放射性总体水平仍然处于全球环境辐射本底范围。西欧主要核燃料后处理厂的释放是目前大气中129I的主要来源,通过中纬度西风环流将其传输至该域并保存在树轮中。
图1 青藏高原东北部边缘青海云杉树轮中127I的时间变化(a); 及与冰芯中记录的127I的相关性关系(b)
图2 青藏高原东北缘2个青海云杉树轮中129I/127I比值的时间变化与对应的核事件
本研究首次调查了我国东海陆缘海沉积物中129I的水平及其随时间的变化,没有发现明显的区域污染来源,表明我国东部沿海核电站没有明显的海洋放射性碘排放。129I的时间变化特征表明西欧主要核燃料后处理厂的排放,通过西风环流和东亚冬季风的共同作用在我国北方广泛沉降,经过雨水冲刷、入海河流、洋流转移是其近年来海洋沉积物中129I的主要来源。罗布泊核试验的放射性物质也可通过上述方式保存在沉积物中,但是其水平远不及现今核燃料后处理厂的释放。该研究为污染物在海陆间的传输扩散研究提供了新的视角。
图3 东海陆缘海沉积物中129I/127I的时间变化与胶州湾沉积物中129I/127I、全球大气核武器试验、罗布泊核试验、核燃料后处理厂排量的时间曲线对比图
上述成果分别发表在国际期刊《Environmental Science & Technology》和《Environmental Pollution》上。相关工作得到了国家自然科学基金委、中国科学院等资助。