研究快报：西安9月发现显著提高的放射性碘-129——是否与朝鲜第六次核试验有关？
中国科学院地球环境研究所，黄土与第四纪地质国家重点实验室，陕西省加速器质谱技术及应用重点实验室，西安加速器质谱中心，西安，710061
2017年9月3日，朝鲜宣称成功进行了第六次核试验。我国环保部在第一时间启动了二级应急响应状态，进行了为期8天的环境放射性监测，但均未检测到放射性泄露[1]。但是几天后我们在西安对于放射性核素碘-129（129I）的监测中，却发现了比核爆前提高了超过四倍的水平，难道与9月3日的朝鲜第六次核试验有关？如果真的与核试验有关，为什么环保部的监测并没有显示出来？如果129I信号的升高与朝鲜核武器试验没有关系，那又是什么原因造成的呢？这引起了我们的重视和极大的兴趣。
据地震分析表明，此次核试验与前五次试验一样，都是在咸镜北道吉州郡丰溪里试验场进行的地下核试验（图1）。据估计，此次核爆的威力约为108千吨TNT当量，高于朝鲜历届核爆，已达到了美国1945年投放在日本长崎的“胖子”原子弹威力的3至7.8倍[2]。约四万人直接死于胖子的原爆，约二万五千人受伤。约7000平方米之建筑物被夷平，之后数万人死于核子尘埃放射引起的癌症。由此可见，朝鲜第六次核试验的威力之大。虽然此次核试验为地下核试验，大部分放射性物质都被封存在试验横井或竖井中，但是如果存在操作失误等问题，放射性污染物会通过山体裂缝释放到环境中，对环境造成难以估计的辐射危害。
图1. 朝鲜六次核爆历史
那么为什么要129I水平的升高会让我们与朝鲜核试验联系起来呢？这就要从129I的来源说起，129I是碘的长寿命放射性同位素（半衰期为15.7百万年），宇宙射线与大气中的129Xe反应生成途径是天然129I的主要来源，据估算，天然生成的129I只有250 kg。然后，大气核试验过程中核裂变，核事故以及核燃料循环是环境中129I的主要来源。20世纪50年代以来的大气核武器试验产生了约50-150 kg的129I，使得全球129I的水平提高了至少100倍。前苏联的切尔诺贝利和日本的福岛核事故释放的129I约有7.2 kg。而位于欧洲的Sellafield （英国）和La Hague（法国）的两大核燃料后处理厂自20世纪60年代以来向环境中释放了超过6000 kg的129I，是目前129I的最大来源，造成欧洲，特别是北欧的129I水平比我国环境水平还要高100倍。当然，在核燃料后处理的过程中，还有很大量的129I（超过14 吨）被封存处置，目前还没有被排放到环境中，但是处置容器的腐蚀破损、处置地理环境的变化都有可能造成放射性物质的泄漏，是环境中129I的潜在来源。一般来讲，核事故和核燃料后处理厂造成的129I水平增加是区域性，只有在气候地理条件适宜的时候才会向全球大范围扩散，核武器试验尤其是大气核武器试验是放射性物质全球性传输扩散的重要因素。
除此之外，另外一种放射性核素14C也是核武器试验的重要产物。14C是碳的一种放射性同位素（半衰期为5730年），除宇宙射线与大气中的14N反应生成的天然14C外，环境中14C主要来源于大气核武器试验中的核聚变和核裂变、核电站中的活化反应等。20世纪50年代以来的大气核武器试验造成大气中14C的浓度（通常采用△14C来表示，单位为‰）从-25‰提高到900‰，随着大气扩散、与水圈等其他圈层的交换作用和化石源燃料燃烧等，大气中14C浓度不断下降到约20‰。
虽然其他放射性核素如90Sr、131I，134Cs、137Cs也可示踪核武器试验，但是均为短寿命放射性核素，要么很快衰变完无法测试，要么主要以颗粒结合沉降。14C和129I这两种核素均为长寿命放射性核素，不会很快衰变完。核武器试验后均以气态形式释放并存在于环境中，可以随着气团快速传输。例如，2011年的日本福岛核事故发生一周后，在欧洲检测到放射性碘信号，两周后在我国也检测到微弱的信号。因此，129I和14C这两种长寿命放射性核素是核试验和核事故理想的示踪剂，能够很好地评估核环境安全。
基于此，中国科学院地球环境研究所环境放射性研究团队，在西安地区连续收集的大气气溶胶样品，长期监测其中的14C和129I。朝鲜核事故发生后，我们立即对获得的样品进行了化学处理和加速器质谱测定，并且比较了朝鲜核试验前后的浓度差异。
我们的研究发现，朝鲜核试验后气溶胶中Δ14C的值在-450‰到-627‰之间，核爆前后并未发现明显差异（图2）。实际上，从Δ14C的分析结果来看，该值远远低于西安大气CO2中Δ14C水平（约为-20‰到-30‰）[3]，说明气溶胶中的Δ14C主要受到化石源燃料燃烧贡献的“老碳”（14C大量衰变，十分亏损）影响，即使存在核爆信号也会被化石源的 “老碳”信号所掩盖。
然而，气溶胶中129I/127I比值在核爆前（4月和8月）为(0.4-1.7)×10-8，而核爆后（9月3-11日）的比值为(0.6-8.7)×10-8，比核爆前的平均水平高出4.5倍（图2）。高值点出现在9月5-6日和10-11日的两次采样中。经过仔细的分析讨论，最终通过对确定的核爆地点和采样点的轨迹模型分析，我们发现，该异常信号并不是来自于朝鲜的第六次核试验，而是由于欧洲核燃料后处理厂排放的129I经大气（主要是西风带西风和东亚冬季风）向我国内陆地区的传输幅度增加所致。
图2. 西安大气气溶胶中放射性Δ14C和129I/127I比值在朝鲜第六次核爆前后对比图
我国内陆地区的大气样品的长寿命放射性核素分析结果表明，朝鲜第六次核试验并未发现明显的核泄漏，不会对我国内陆地区和民众造成辐射危害，这与我国环保局的监测结果一致 [1]。
朝鲜不断进行核试验对周边国家乃至全世界造成威胁。据最新的报道，在朝鲜第六次核试验后，朝鲜丰溪里核试验场破损，发生地底通道坍塌事故，这成为包括中国等朝鲜周边国家重点关注的辐射危害来源之一，这也将是我们研究的课题之一。
近年来在科技部创新方法项目和基础性工作专项项目的大力支持下，中国科学院地球环境研究所西安加速器质谱中心，建立了完善的环境放射性第三方实验室，不仅具有利用14C和129I进行核环境安全监测的能力，还有在核事故和紧急状况下的快速分析能力，以及目前正在开展全国范围的环境放射性精细图谱建设工作，建立环境放射性数据库，为公众核环境安全保驾护航。
参考文献：
1. 中华人民共和国环保部. 2017.09.10. http://www.zhb.gov.cn/gkml/
2. 温联星等，中国科大研究精确确定朝鲜2017年9月3日地下核爆位置和当量， 2017.09.04，http://seis.ustc.edu.cn/2017/0903/c10094a191087/page.htm?from=timeline&isappinstalled=0.
